兰大刘伟生Adv. Sci.: 掺杂加中空，助力ZnIn2S4光催化制氢性能大提升！
发布时间：2022-02-20 字体大小T|T
用于光催化制氢的半导体光催化剂中的大多数由于对可见光的弱吸附、较窄的太阳光响应范围以及光生载流子的利用较差而导致光催化活性较低。ZnIn2S4光催化剂由于其在太阳能转换反应中的明显优势而被深入研究，而在ZnIn2S4基光催化体系中同时实现结构优化和组分调节是提高其析氢性能的巨大挑战。并且3D中空结构ZnIn2S4的合成受限于缺乏合适的模板或合成方法，从而限制了ZnIn2S4在光催化领域的广泛应用。
基于此，兰州大学刘伟生团队以有序大孔十四面体铈基金属有机骨架(Ce-MOFs)为模板和Ce离子源，通过一步水热法获得具有中空纳米笼的Ce掺杂的ZnIn2S4光催化剂。Ce-MOFs同时诱导了Ce的掺杂和具有超薄纳米片亚基的ZnIn2S4十四面体中空纳米笼的形成；最佳的Ce掺杂ZnIn2S4十四面体纳米笼(ZTNs-Ce20)表现出高的析氢光催化活性(7.46 mmol g-1 h-1)，在380 nm处具有6.56%的高AQE，是原始ZIS的3倍(2.61 mmol g-1 h-1)。
此外，研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算了解Ce掺杂对电子结构和光催化活性的影响：Ce掺杂后，ZTNs-Ce20的带隙从2.39 eV减小到2.28 eV。非球形三维空心纳米结构与Ce掺杂的协同效应极大地扩大了太阳光的吸收，促进了载流子的分离和传输，提供了较大的比表面积，并为光催化反应暴露了更多的活性位点。这项工作强调了使用MOF作为模板和掺杂剂来构建具有元素掺杂的非球形中空纳米笼光催化剂的策略，这将为设计新型高效光催化剂铺平道路。One-Step MOF-Templated Strategy to Fabrication of Ce-Doped ZnIn2S4 Tetrakaidecahedron Hollow Nanocages as an Efficient Photocatalyst for Hydrogen Evolution. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202104579
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